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我國學者在氮氣直接利用合成方面取得進展

作者:張一凡 來源: 日期:2022/9/22 15:55:38 人氣:3585

        在國家自然科學基金項目(批準號:21988101)等資助下,北京大學席振峰/魏俊年團隊與中科院大連化物所陳萍/郭建平團隊合作,在以氮氣為直接氮源的合成方法學研究方面取得進展,相關成果以“從氮氣和碳源合成嘧啶(Synthesis of Pyrimidines from Dinitrogen and Carbon)”為題,于2022年8月24日在線發表于《國家科學評論》(National Science Review)。

氮氣


  氮是構成生命及物質世界的基礎,空氣主要成分氮氣占地球上總氮的99%以上,是地球上最豐富、最廉價的氮源。因此,直接高效利用氮氣,一直是人類的夢想,也是科學家最重要的使命之一。工業合成氨技術(Haber–Bosch Process)是目前人類利用氮氣最有效的途徑,也是人類科學技術史上的重大突破,極大地推動了現代文明的進步。目前幾乎所有人工合成的含氮化合物都是以工業氨為基礎原料制備的,但工業合成氨的超高能耗和嚴重環境污染難以滿足人類社會可持續發展的要求。因此,不經過氨,直接從氮氣合成含氮化合物,發展以氮氣為氮源的合成方法學,具有極其重要的科學意義和巨大的應用前景。

  席振峰/魏俊年團隊與陳萍/郭建平團隊充分發揮各團隊優勢并通過持續的交叉合作,實現了不經過氨直接從氮氣與合適碳源高效合成氮化物(圖)。該項研究首先利用多相合成方法,將氮氣分子與膨脹石墨C和LiH反應,實現了克級規模制備“活性氮物種”Li2CN2,隨后采用均相合成方法,使Li2CN2與有機底物進一步發生反應,高效合成碳二亞胺和 RNA/DNA 結構單元胸腺嘧啶和胞嘧啶。以 15N2 為原料,則得到相應的15N-標記的碳二亞胺和嘧啶堿。“活性氮物種”Li2CN2可以作為合成子用于多種高附加值含氮化合物的合成。該研究進展得益于多相合成與均相合成的深度交叉融合,也為多相與均相化學研究的融合提供了一個典型案例。該研究成果和研究范式有望開啟氮氣轉化的新篇章。

論文鏈接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwac168。



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